Magnetic inelastic scattering in uranium nitride

Résumé
De tous les pnictures d'uranium de structure cubique, le nitrure d'uranium possède la plus petite distance U-U, le plus faible moment magnétique (0,75 µ_B) et la plus basse température de Néel (T_N = 49,6 ± 0,3 K). Il est intéressant de connaître la nature des spectres d'excitation de UN pour la compréhension de la structure électronique de l'ion uranium comme des ions actinides en général. Des questions telles que le caractère localisé des électrons 5f dans les pnictures métalliques sont encore sans réponse. Nous présentons des mesures de diffusion inélastique des neutrons, effectuées à 4,2 K sur un monocristal de UN ; la diffusion magnétique est d'intensité faible et diffère en symétrie et nature des ondes de spin des composés 4f (étroites, à basse vitesse et principalement transverses). La réponse magnétique au point (110) du réseau réciproque présente une large distribution (FWHM = 5 ± 1 THz) centrée à 4,2 ± 0,5 THz. Des balayages à transfert de fréquence fixé pour des valeurs de ν comprises entre 2,5 et 8,0 THz conduisent à un pic unique centré sur le point (110). Les résultats indiquent que UN possède une branche d'excitations à forte montée et avec un gap d'anisotropie. Des mesures près de (330) où le facteur de forme est moitié de celui à (110) confirment le caractère magnétique de la diffusion. La symétrie de la réponse magnétique est essentiellement longitudinale. On a observé l'intensité là où une diffusion transverse était attendue, c.-à-d. près de (010), mais la diffusion était un peu plus étroite en fréquence et plus faible qu'en (110) de plus d'un facteur 2. La composante transverse à (110) est en conséquence inférieure au quart de la réponse observée. L'effet, sur la diffusion près de (110), de relever la température jusqu'à 0,8 T_N est d'augmenter fortement la réponse basse fréquence (par un facteur de 4 à ν = 1,5 THz), ce qui conduit à une large distribution de la diffusion inélastique centrée à ν = 0. Aux hautes fréquences cette distribution présente une forme similaire à la partie haute fréquence de la distribution à 4,2 K. Les résultats fournissent la première évidence expérimentale directe d'excitations de spin longitudinales et de grande vitesse dans des composés ordonnés d'actinide, avec des conséquences importantes pour la théorie du magnétisme itinérant.

Abstract
Of the cubic uranium pnictides, uranium nitride has the smallest U-U separation, the smallest magnetic moment (0.75 µ_B) and the lowest Néel temperature (T_N = 49.6 ± 0.3 K). It is of interest to know the nature of the excitation spectrum of UN to gain an understanding of the electronic structure of the uranium ion and of actinide ions in general. Such questions as whether the 5f electrons are localized or itinerant for the metallic pnictides have not yet been answered. We report neutron inelastic scattering measurements at 4.2 K from a single crystal of UN which reveal magnetic scattering that is weak in intensity and differs in symmetry and nature from the sharp, low-velocity, largely transverse spin waves of the 4f cubic compounds. The magnetic response at the (110) magnetic reciprocal lattice point is a broad (FWHM = 5 ± 1 THz) distribution of intensity peaked at 4.2 ± 0.5 THz. Constant-frequency-transfer scans for ν between 2.5 and 8.0 THz show a single peak centred on the (110) point. The results indicate that UN possesses a steeply rising branch of excitations with an anisotropy gap. Measurements near (330) where the form factor is half that at (110) confirmed the magnetic character of the scattering. The symmetry of the magnetic response is primarily longitudinal. Intensity was observed where transverse scattering is anticipated, i.e. near (010), but the scattering was somewhat sharper in frequency and more than a factor two weaker than at (110). The transverse component at (110) is therefore less than 25 % of the observed response. The effect on the scattering near (110) of raising the temperature to 0.8 T_N is to enhance the low-frequency response strongly (by a factor of 4 at ν = 1.5 THz) so as to give a broad distribution of inelastic scattering centred on ν = 0. At high frequencies this distribution is similar in form to the high-frequency part of the 4.2 K distribution. The results provide the first direct experimental evidence for high-velocity longitudinal spin excitations in ordered actinide compounds, and have important consequences for the theory of itinerant magnetism.