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J. Phys. Colloques
Volume 48, Numéro C1, Mars 1987
VIIth Symposium on the Physics and Chemistry of Ice
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| Page(s) | C1-3 - C1-8 | |
| DOI | https://doi.org/10.1051/jphyscol:1987101 | |
J. Phys. Colloques 48 (1987) C1-3-C1-8
DOI: 10.1051/jphyscol:1987101
THE GEOMETRY AND ORIENTATION OF THE WATER MOLECULE IN ICE Ih
W.F. KUHS et M.S. LEHMANNInstitut Laue-Langevin, B.P. 156 X, F-38042 Grenoble Cedex, France
Résumé
Les résultats d'une étude par diffraction des neutrons à basse température (15 K) sur des monocristaux de glace d'eau normale et d'eau lourde sont présentés. Les mouvements thermiques réduits permettent l'analyse détaillée de la nature et de l'amplitude du désordre moléculaire. Les déformations des courbes donnant la densité des atomes d'oxygène montrent des différences significatives entre les glaces Ih H2O et D2O indiquant que la glace d'eau lourde est légèrement moins désordonnée (plus structurée) que la glace d'eau normale. L'amplitude absolue du désordre peut être déduite à partir des données spectroscopiques et cristallographiques et de manière similaire il apparaît que la glace d'eau lourde présente des plus faibles déplacements atomiques. L'introduction d'un désordre moléculaire conduit à des valeurs des distances OH (D) en bon accord avec celles obtenues par des calculs récents de chimie quantique, tandis que l'estimation théorique des longueurs des liaisons hydrogène est nettement plus grande que celles observées indiquant ainsi que l'aspect coopératif des liaisons hydrogène n'a pas été entièrement pris en compte.
Abstract
The results of a low-temperature (15K) single crystal neutron diffraction study on light and heavy ice Ih are presented. The reduced thermal motions allow the analysis of the nature and magnitude of the molecular disorder in some detail. The disorder deformation densities show significant differences in H2O and D2O ice Ih indicating that heavy ice Ih is slightly less disordered (more structured) than light ice Ih. The absolute magnitude of the disorder can be deduced from the combination of spectroscopic and crystallographic data, and consistently D2O ice Ih is found to show the emaller disorder displacements. The introduction of molecular disorder leads to OH(D) distances in good agreement with recent quantum chemical calculations, while the theoretical estimate for the intermolecular hydrogen-bonded distances is clearly higher than the observed values indicating that the cooperativity of the hydrogen bonding has not been fully accounted for.