Numéro
J. Phys. Colloques
Volume 46, Numéro C7, Octobre 1985
Fifth International Conference on Dynamical Processes in the Excited States of Solids / Dynamique des Etats Excités dans les Solides
Page(s) C7-305 - C7-310
DOI https://doi.org/10.1051/jphyscol:1985755
Fifth International Conference on Dynamical Processes in the Excited States of Solids / Dynamique des Etats Excités dans les Solides

J. Phys. Colloques 46 (1985) C7-305-C7-310

DOI: 10.1051/jphyscol:1985755

ROLE OF STIMULATED EMISSION UPON THE KINETICS OF THE VIBRATIONAL POPULATIONS OF 13Cl8O DILUTED IN Ar MATRIX

J.J. Zondy1, J.Y. Harbec2, J.P. Galaup1, R. Charneau1 et H. Dubost1

1  Laboratoire de Photophysique Moléculaire du C.N.R.S., Bâtiment 213, Université de Paris-Sud, 91405 Orsay Cedex, France
2  Département de Physique, Université de Montréal, case postale 6128, succursale "A" Montréal, Québec, Canada H3C 3J7


Résumé
Lorsque l'on pompe optiquement 13C18O en matrice d'argon à basse température par la transition harmonique v = 0 → v = 2 au moyen d'un laser à centres colorés, on observe des molécules très fortement excitées vibrationnellement jusqu'à v = 30. L'analyse de la fluorescence IR résolue en temps raie par raie a permis d'étudier la cinétique des populations vibrationnelles. Des simulations numériques à partir d'équations d'évolution phénoménologiques ont été réalisées pour reproduire le comportement expérimental. Elles conduisent à la certitude que les transferts V-V ne peuvent à eux seuls expliquer ni l'excitation de niveaux vibrationnels aussi élevés, ni les temps d'évolution caractéristiques de la cinétique observée. Des simulations satisfaisantes ne peuvent être obtenues que si l'on suppose que le niveau v = 2 relaxe vers v = 1 par émission stimulée. Les différentes contributions des processus dynamiques mis en cause - émission stimulée, transferts V-V et désexcitation radiative - sont discutées en détail.


Abstract
IR overtone pumping of the v = 0 → v = 2 vibrational transition of 13C18O diluted in Ar matrix at low temperature by a modulated CW KCl : Li color-center laser has led to the production of highly excited vibrational states up to v = 30. Time and frequency resolved analysis of the IR fluorescence has allowed to study the kinetics of CO vibrational populations. Numerical simulations of the vibrational kinetics based upon phenomenological rate equations have been carried out to reproduce the experimental results. Undoubtfully, they demonstrate that V-V transfer cannot explain by itself neither the pumping of such high levels nor the various time constants of the evolution of the kinetics. Satisfactory simulations are achieved for low temperature only if allowance is made for state v = 2 to relax to state v = 1 through stimulated emission. The various contributions of the dynamical processes involved in the kinetics - stimulated emission, V-V transfer and radiative decay - are discussed in details.