THE DIFFUSION OF FISSION GAS ATOMS AND BUBBLES THROUGH URANIUM DIOXIDE

Résumé
Nous présentons d'abord une étude des mécanismes de capture et de migration des atomes de fission à l'état gazeux : Kr et Xe dans UO₂. Notre approche consiste à combiner les résultats des calculs énergétiques des procédés considérés, avec les informations provenant des études expérimentales sur la diffusion des gaz, principalement les données de Felix et Mickeley. Nos modèles sont notablement différents de ceux précédemment présentés pour la diffusion des gaz rares dans les cristaux ioniques. Nos propositions sont les suivantes : la capture a lieu dans les agrégats de lacunes ; la diffusion de Xe est principalement due à des mécanismes qui ne sont pas liés aux défauts du réseau ; nous montrons également que la libération des atomes gazeux dans les sites interstitiels n'est pas importante. Différents mécanismes sont suggérés pour la capture et la diffusion des deux atomes : ceci provient de leur différence de taille. Nos résultats rationalisent les principales observations de l'étude expérimentale de Felix et Mickeley et soulignent l'importance de la composition chimique du combustible nucléaire pour les coefficients de diffusion des gaz. Les contradictions entre ce travail et les études précédentes résumées par Matzke, pourraient provenir, à notre point de vue, d'un degré plus important de détérioration par radiation des cristaux utilisés dans les travaux antérieurs. Nos propositions pour les mécanismes de diffusion d'un gaz monoatomique sont ensuite utilisées pour une discussion de la migration de bulles gazeuses. A ce stade nous essayons de réconcilier les contradictions apparentes qui existent, entre différentes études expérimentales, certaines faisant état d'un mécanisme de diffusion en volume tandis que d'autres sont compatibles avec un mécanisme de diffusion en surface. Nous suggérons que pour certains cas le mécanisme de diffusion en surface peut être supprimé à cause de l'accumulation sur la surface de la bulle d'impuretés qui diffusent avec les atomes gazeux vers les noyaux de la bulle pendant la naissance de celle-ci.

Abstract
We report first a study of the trapping and migration mechanisms of the fission gas atoms, Kr and Xe in UO₂. Our approach is to combine the results of calculations of the energetics of the processes we consider, with the evidence from experimental studies of gas release - principally the data Felix and Miekeley. Our models differ markedly from those previously presented in discussions of rare gas diffusion in ionic crystals. We propose that trapping occurs at vacancy aggregates, and that Xe diffusion occurs predominantly by mechanisms which are not assisted by lattice defects ; also detrapping of gas atoms into interstitial sites is shown to be unimportant. Different mechanisms are suggested for the trapping and diffusion of the two atoms ; this difference arises from their different sizes. Our results rationalize the principal observations of the experimental study of Felix and Miekeley and emphasize the importance of the chemical composition of the fuel on gas diffusion coefficients. The contradictions between this work and the earlier studies summarized by Matzke is, we suggest, possibly due to the higher levels of radiation damage which may have been present in the crystals used in the latter work. Our proposals for the mechanisms of diffusion of single gas atoms are then used in a discussion of gas bubble migration. Here we attempt to reconcile apparent contradictions between different experimental studies, some of which indicate volume diffusion while others are compatible with a surface diffusion mechanism. We suggest that in some cases surface diffusion may be suppressed owing to the accumulation on the surface of the bubble of impurities which diffuse with the gas atoms to the bubble nuclei during bubble growth.