SIMULATION OF MÖSSBAUER RELAXATION SPECTRA IN THE PRESENCE OF APPLIED EXTERNAL MAGNETIC FIELDS

Résumé
Un programme de calcul des spectres Mössbauer, écrit initialement pour le ⁵⁷Fe en présence d'effets de relaxation dans des matériaux polycristallins ordonnés magnétiquement, a été étendu au cas correspondant à l'application d'un champ magnétique extérieur perpendiculairement ou parallèlement aux rayons X. Ce programme de calcul utilise le formalisme de l'opérateur de Liouville avec les formes habituelles des Hamiltoniens nucléaires et électroniques en tenant compte de distorsions axiales et orthorhombiques lorsque les axes principaux du gradient de champ électrique ne coïncident pas avec ceux du champ cristallin. Un modèle de calcul est proposé pour S = 3/2 et avec des valeurs typiques des paramètres décrivant l'Hamiltonien de spin ; les résultats sont obtenus avec un temps de calcul raisonnable pour deux composés paramagnétiques de Fe³⁺. Un ajustement satisfaisant des spectres expérimentaux ne peut être obtenu que par l'introduction d'effets de relaxation.

Abstract
We have extended a program, written for the calculation of Mössbauer spectra of ⁵⁷Fe in the presence of relaxation effects in magnetically ordered polycrystalline materials, to treat the case of an applied external magnetic field parallel or perpendicular to the gamma rays. The program uses the Liouville operator formalism with the usual nuclear spin Hamiltonian and an electronic spin Hamiltonian including axial and rhombic distortions in the general case of non coincident crystal field and e. f. g. principal axis systems. Model calculations with typical values of the spin Hamiltonian parameters for S = 3/2 were obtained within reasonable computer times. The calculation has been applied to two cases of Fe³⁺ S = 3/2 paramagnets. It was shown that satisfactory fits to the experimental spectra could be obtained only with the introduction of relaxation effects.