THEORY OF CHARGE DENSITY WAVES IN THE LAYERED COMPOUNDS

Résumé
La série des composés formés d'un élément de transition de la colonne V et des chalcogénures S ou Se est particulièrement intéressante par suite de la découverte dans ces matériaux, de transitions de phase induites par des ondes de densité de charge. Bien que ces transitions aient lieu à la fois pour la structure octahedrale (ou 1T) et pour la structure trigonale prismatique (ou 2H), l'effet produit diffère notablement dans ces deux cas. Pour les structures 1T de TaS₂ et TaSe₂, la résistivité croît de façon dramatique, et la susceptibilité chute brutalement. A basse température 1T-TaS₂ est diamagnétique, et a une résistivité ≈ 10^-1 cm. Wilson et ses collaborateurs l'ont expliqué par une instabilité de la surface de Fermi (formée de trois ellipsoïdes) par rapport au nesting d'une onde de densité de charge au travers de chaque ellipsoïde. Un tel modèle suppose un rabotage quasi total de la surface de Fermi en présence de l'onde de densité de charge. Il faut néanmoins souligner que la forte valeur observée pour les gaps optiques, ainsi que pour les températures de transition (≈ 500 K) implique que le modèle de couplage faible est mal adapté à ces composés. Il faudrait utiliser une théorie de ce couplage fort, tenant compte de la variation d'entropie de tous les modes de phonon. A l'opposé, les transitions dues à des ondes de densité de charge dans les structures 2H de TaSe₂, TaS₂ et NbSe₂ sont essentiellement des transitions métal-métal. La résistivité de TaSe₂, par exemple, chute après la formation de l'onde de densité de charge. La susceptibilité paramagnétique diminue légèrement lors de la formation de l'onde de densité de charges, mais reste élevée. De plus, ces matériaux deviennent supra-conducteurs à basse température. De plus les températures de transition sont beaucoup plus faibles (≤ 120 K) que dans les composés 1T. L'auteur du présent papier et G.K. Scott [4] ont proposé un modèle basé sur une structure de bandes à 2 dimensions présentant un col près du niveau de Fermi, ou au niveau de Fermi. Cependant, dans le modèle du col, seule une faible portion (près du col) de la surface de Fermi est coupée. Les cols sont des régions à faible vitesse de Fermi, et à forte densité d'états, qui peuvent tenir lieu de puits de diffusion dans la phase haute température ; leur suppression peut augmenter la conductivité. Les cols, contribuent aussi fortement à la densité d'états au niveau de Fermi et peut rendre compte de la dépendance en température de la susceptibilité magnétique trouvée dans 2H-TaS₂ et 2H-TaSe₂. Pour conclure, le modèle du col semble donner une bonne description qualitative de la transition due à des ondes de densité de charges dans la structure 2H.

Abstract
The series of compounds formed by a group V transition element and the chalcogens S or Se are of particular interest because of the recent discovery of charge density wave (CDW) phase transitions in these materials [1, 2]. Although CDW transitions occur in both the octahedral or 1T polytype, and the 2H or trigonal prismatic polytype, the effect of the CDW transitions is strikingly different [1]. In the 1T polytypes of TaS₂ and TaSe₂, the resistivity rises dramatically and the magnetic susceptibility drops abruptly. At low temperatures 1T-TaS₂ is a diamagnet with resistivity ≈ 10^-1 Ω cm. Wilson and co-workers [l] have proposed that the Fermi surface which is composed of three ellipsoids is unstable against a nesting CDW instability across each of the ellipsoids. Such a model accounts for the almost complete truncation of the Fermi surface in the presence of the CDW. It is important to point out, however, that the very large energy gaps observed optically in these compounds [3] and the high transition temperatures (~ 500 K) imply that a weak coupling model is inadequate. A strong coupling theory in which the change in entropy of all phonon modes is included is required but remains yet to be developed. By contrast, the CDW transitions in the 2H polytypes of TaSe₂, TaS₂ and NbSe₂ are essentially metal to metal transitions. The resistivity of TaSe₂ for example, drops after the formation of the CDW. The paramagnetic susceptibility drops a little at the onset of the CDW but remains high. Further, these materials become superconductors at low temperatures. The CDW transition temperatures also are much lower (<≈ 120 K) than in the 1T compounds. The present author and G. K. Scott [4] have proposed a model based on a two-dimensional band structure with saddle points at or near the Fermi level. The Fermi surface proposed by Wilson et al. [1] contained such points. It was shown that such a model band structure is unstable to CDW formation in a mariner similar to the more usual nesting model. However, in the saddle point model only a smail area of Fermi surface is truncated - that area near the saddle points. Indeed the saddle points are split and moved away from the Fermi level by the CDW. The saddle points are regions of low Fermi velocity and high density of states which can act as scattering sinks in the high temperature phase and their removal can enhance the conductivity. The saddle points also contribute strongly to the density of states at the Fermi level and can account for the temperature dependence of the magnetic susceptibility found in 2H-TaS₂ and 2H-TaSe₂. In summary, the saddle-point model appears to give a good qualitative description of the CDW transition in the 2H polytype.