MÖSSBAUER EFFECT STUDIES OF INTERCONFIGURATION FLUCTUATIONS IN METALLIC RARE EARTH COMPOUNDS

Résumé
Les spectres d'absorption sans recul du rayonnement gamma de 21,6 keV de ^15lEu dans EuCu₂Si₂ et la EuRh₂ révèlent un pic unique dont le déplacement isomérique dépend fortement de la température. Les spectres de Eu_xLa_1-xRh₂ (0,075 ≤ x ≤ 0,5), Eu₁₂₅Pr₈₇₅Rh₂ et EuRh_2-xPt_x (0,125 ≤ x ≤ 1) comportent plusieurs pics, dont les déplacements isomériques varient souvent anormalement avec la température. Chaque raie de ces spectres est attribuée à un site différent de Eu, caractérisé par le nombre de proches voisins La, Pr ou Pt. Les déplacements isomériques de nombreux pics ne correspondent ni à Eu²⁺ ni à Eu³⁺, mais présentent des valeurs intermédiaires. Tous les résultats sont interprétés en terme de fluctuations rapides (τ < 4 × 10^-11 s) entre les configurations 4f⁶ et 4f⁷. L'énergie nécessaire à une excitation interconfigurationnelle d'un électron de 4f⁶ à 4f⁷, en enlevant un électron de la bande de conduction jusqu'au niveau de Fermi et le plaçant ensuite dans le niveau 4f localisé, est de ~ 800 K dans EuCu₂Si₂ et de ~ 1 200 K dans EuRh₂. Dans les composés ternaires, cette énergie dépend notablement du nombre de proches voisins La, Pr ou Pt de Eu, et aussi légèrement de la température. Les niveaux 4f localisés ont une largeur en énergie d'environ 100 K. Les spectres d'absorption sans recul Yb métal du rayonnement gamma de 84 keV de ¹⁷⁰Yb émis par une source de ¹⁷⁰Tm_xHo_1-xFe₂ comportent deux sous-spectres dont l'un présente 5 raies et l'autre est un pic élargi centré autour de la vitesse zéro. Ces spectres sont aussi interprétés en terme de fluctuation interconfigurationnelle (4f¹⁴ 4f¹³).

Abstract
Recoilless absorption spectra of the 21.6 keV gamma ray of ¹⁵¹Eu in EuCu₂Si₂ and in EuRh₂ reveal a single absorption line which has a strongly temperature dependent isomer shift. The recoilless absorption spectra in Eu_xLa_1-xRh₂ (0.075 ≤ x ≤ 0.5), Eu_.125Pr_.875Rh₂ and EuRh_2-xPt_x (0.125 ≤ x ≤ 1) are composed of a few lines, many of which also exhibit strongly temperature dependent isomer shifts. Each line in these spectra is attributed to a different Eu site characterized by the number of La, Pr or Pt nearest neighbors. The isomer shifts of many of the lines correspond to neither Eu³⁺ nor Eu²⁺ valencies, but fall in between. All the results are interpreted in terms of fast fluctuations (τ < 4 × 10^-11 s) between the 4f⁶ and 4f⁷ configurations. The energy necessary to make an interconfiguration excitation from 4f⁶ to 4f⁷, by removing an electron from the conduction band at the Fermi level and placing it in the localized 4f level, is ~ 800 K in EuCu₂Si₂ and ~ 1 200 K in EuRh₂. In the ternary compounds, this energy depends significantly on the number of La, Pr or Pt nearest neighbors of the Eu ions, and is somewhat temperature dependent. The localized 4f levels have an energy width of about 100 K. The recoilless absorption spectra in Yb metal of the 84 keV gamma ray of ¹⁷⁰Yb emitted by a ¹⁷⁰Tm_xHo_1-xFe₂ source are composed of two subspectra, one of which is a 5 line split spectrum and the other is a broadened line at zero velocity. These spectra are also interpreted in terms of interconfiguration fluctuations (4f¹⁴ 4f¹³).