ENDOR STUDY OF HYDROGEN ATOMS IN KCl-CRYSTALS

Résumé
Des mesures d 'E.S.R. ont montré l'existence d'atomes d'hydrogène neutre dans les sites interstitiels du réseau des halogénures alcalins à basse température. Ces centres d'hydrogène sont appelés "Centres U₂". Les interactions hyperfines avec le proton et les quatre noyaux d'halogène plus proches voisins sont résolues dans le spectre E. S. R. Pour résoudre les interactions hyperfines et celles de quadrupoles avec les autres noyaux du réseau environnant, on a effectué des mesures E. N. D. O. R. sur les centres U₂ dans KCl à 77 °K. L'analyse des spectres E. N. D. O. R. a donné des valeurs précises pour les constantes d'interactions hyperfines et de quadrupole des atomes K et Cl plus proches voisins. La constante hyperfine isotrope des Cl plus proches voisins est 24 fois plus grande que celle des K, bien que les deux noyaux soient sur des positions de première couche équivalentes. L'interaction hyperfine avec les deux couches suivantes de chlore et la couche suivante de potassium a pu être résolue. La constante hyperfine isotrope des noyaux de potassium de la seconde couche a été trouvée plus grande qu'on ne s'y attendait. En orthogonalisant la fonction d'onde 1 S de l'hydrogène pour les noyaux des ions voisins, et en tenant compte du recouvrement mutuel des ions K⁺ et Cl^- voisins, on a évalué théoriquement les constantes d'interaction hyperfine et de quadrupole.

Abstract
E. S. R. measurements had given evidence for the existence of neutral hydrogen atoms in interstitial lattice sites in alkali-halides at low temperatures. These hydrogen centers are called U₂-centers. The hyperfine interactions with the proton and with the four nearest halogen nuclei are resolved in the E. S. R. spectrum. In order to resolve hyperfine and quadrupole interactions with further nuclei of the surrounding lattice E. N. D. O. R. measurements have been performed on U₂-centers in KCl at 77 °K. The analysis of the E. N. D. O. R. spectra gave precise values for the hyperfine and quadrupole interaction constants of the next nearest neighbour chlorine and potassium nuclei. The isotropic hyperfine constant of the next nearest chlorine neighbours is 24 times larger than that of the next nearest potassium neighbours, although both nuclei are on equivalent first shell positions. The hyperfine interaction with two further chlorine and one further potassium shells could be resolved. The isotropic hyperfine constant of the second shell potassium nuclei is found to be unexpectedly large. A theoretical estimate of the hyperfine and quadrupole interaction constants was made by orthogonalizing the 1 S hydrogen wave function to the cores of the surrounding ions and by taking into account the mutual overlap of neighbouring potassium and chlorine ions.