LASER SPECTROSCOPY OF ALEXANDRITE CRYSTALS : FOUR-WAVE MIXING, TWO-PHOTON ABSORPTION, AND TIME-RESOLVED SITE-SELECTION

Résumé
Une étude détaillée des propriétés optiques de monocristaux d'alexandrite a été réalisée au moyen de différentes techniques de spectroscopie laser. La spectroscopie à sélection de site résolue dans le temps à l'aide d'un laser à colorant accordable, a été utilisée et a permis de mettre en évidence six types de paires d'ions Cr³⁺ à échange couplé dans le réseau cristallin. L'excitation par impulsion au picoseconde de haute puissance a été utilisée afin de produire une absorption à deux photons et le spectre d'émission qui en résulte laisse apparaître une nouvelle bande de fluorescence au voisinage de 400 nm. La technique des quatre-ondes mélangées a été employée pour établir et explorer la "grille" (grating) de population de 1'état excité des ions Cr³⁺ dans les deux types de sites. Les résultats de ces expériences fournissent d'importantes informations concernant l'utilisation de l'alexandrite en tant que matériau solide pour des lasers accordables.

Abstract
Details of the optical spectroscopic properties of alexandrite crystals were studied by different laser spectroscopy techniques. Time-resolved site-selection spectroscopy with a tunable dye laser was used to identify six types of exchange coupled pairs of Cr³⁺ ions in the lattice. High-power, picosecond pulse excitation was used to produce two-photon absorption and the resulting emission spectrum was found to exhibit a new fluorescence band in the 400 nm spectral region. Four-wave mixing techniques were used to establish and probe excited state population gratings independently for Cr³⁺ ions in mirror and inversion sites. The results of these experiments provide important information concerning the use of alexandrite as a tunable solid state laser material.