VIBRONIC MODEL FOR AN ns² SYSTEM : KCl : Au^-

Résumé
Le centre Au^- dans KCl est isoélectronique des ions de la série de Tl⁺. Nous avons effectué des expériences d'absorption optique dans la raie sans phonon et dans le continuum vibronique de la bande A. Les deux jeux de paramètres Jahn-Teller ainsi obtenus sont en complet accord. La comparaison avec les théories existantes montre que ce centre présente un cas très particulier d'effet Jahn-Teller où le système est également couplé aux modes E_g et T_2g. Il en résulte la formulation exacte de la fonction d'onde de l'état vibronique le plus bas. Cette fonction d'onde est utilisée pour le calcul des règles de sélection qui gouvernent les propriétés de polarisation de la lumière émise en présence de différentes perturbations. La comparaison entre les valeurs calculées et mesurées des taux de polarisation circulaire (ou linéaire) de fluorescence sous champ magnétique (ou contrainte uniaxiale) montre la grande cohérence du modèle et nous a conduit à identifier un processus tunnel à un phonon comme étant responsable de la relaxation entre les sous-niveaux Jahn-Teller de l'état excité relaxé.

Abstract
The Au^- centre in KCl is isoelectronic to the Tl⁺-like ions. We have performed perturbative optical experiments both in the zero-phonon line and in the vibronic continuum of the A band, leading to two independent sets of Jahn-Teller parameters which are found in complete agreement. Comparison of the results with existing theories clearly shows that this centre exhibits a very interesting kind of Jahn-Teller effect where the system is equally coupled to the E_g and T_2g modes. It follows that the exact wavefunction of the lowest vibronic eigenstate has been obtained. In turn, this wavefunction is used for the calculation of the selection rules governing the polarization properties of the fluorescence light under various perturbations. The comparison between the predicted and the measured values of the circular (or linear) fluorescence polarization degrees under a magnetic field (or a uniaxial stress) displays the high consistency of the model and leads us to identify a one-phonon tunneling process as being responsible for the relaxation between the split Jahn-Teller sublevels.