INVESTIGATION OF MAGNETIC STRUCTURES AND PHASE TRANSITIONS IN NiS₂ BY ⁶¹Ni-MÖSSBAUER SPECTROSCOPY

Résumé
Les études des interactions hyperfines magnétiques dipolaires et électriques quadrupolaires aux noyaux ⁶¹Ni dans NiS_1,93 de la structure cubique de pyrite dans la région de températures 4,2 K T 50 K ont mené aux résultats suivants. Entre 30,9 K et T_N = 44,5 K les moments magnétiques des ions nickel sont alignés parallèles aux axes locaux de symétrie trigonale. Au-dessous de 30,9 K nous trouvons deux sites de nickel distingués par des angles différents entre la direction du moment magnétique et l'axe local de symétrie. Pour à peu près 50 % des ions nickel la direction du moment commence à changer à (30,9 ± 0,1) K, pour les autres à (30,2 ± 0,1) K. D'une analyse des champs hyperfins magnétiques au sens des interactions dipôle-dipôle anisotropes et des rapports des constantes de couplage quadrupolaire nous dérivons des angles de 77° et de 39° entre les moments magnétiques et les axes de symétrie pour les deux sites. Qualitativement les mêmes résultats sont obtenus pour NiS_1,96 et NiS_2,00 dans la région de basses températures avec des petits changements de températures critiques et des paramètres d'interactions hyperfines. Il paraît, pourtant, que T_N croît rapidement avec la teneur de soufre. Une distribution statique des moments magnétiques ou des effets de relaxation mène à un élargissement significatif des raies d'absorption entre 50 K et T_N.

Abstract
Measurements of the magnetic dipole and electric quadrupole interactions at ⁶¹Ni in NiS_1.93 with cubic pyrite structure in the temperature region 4.2 K T 50 K have yielded the following results. Between 30.9 K and T_N = 44.5 K the magnetic moments on Ni ions are aligned parallel to the local trigonal symmetry axis. Below 30.9 K we find two nickel sites distinguished by different angles between the direction of the magnetic moment and the local symmetry axis. For about 50 % of the nickel ions the moment direction begins to change at (30.9 ± 0.1) K, for the other ones at (30.2 ± 0.1) K. From an analysis of the magnetic hyperfme fields in terms of anisotropic dipole-dipole interactions and from the ratios of the effective quadrupole constants we derive values of 77° and 39° for the angles between magnetic moments and symmetry axes at the two sites. Qualitatively the same results are obtained for NiS_1.96 and NiS_2.00 in the low-temperature region with small changes of critical temperatures and hyperfine-interaction parameters. However, T_N appears to increase rapidly with increasing sulfur content. Either a static distribution of magnetic moments or relaxation effects lead to a significant broadening of the absorption lines in the temperature region between 50 K and T_N.