X-RAY ABSORPTION SPECTROSCOPY STUDY OF Cu-BASED METHANOL CATALYSTS. 2. REDUCED STATE

Résumé
La spectroscopie d'absorption aux rayons X (XAS) faite in situ a été utilisée pour éclaircir la constitution de catalyseurs de méthanol binaires Cu-Zn et ternaires Cu-Zn-Al dans l'état réduit. Les résultats de la XAS des catalyseurs binaires montrent des propriétés d'une phase de cuivre métallique après réduction à une température de 220°C. Il a été constaté que la constitution des catalyseurs ternaires réduits dépend d'une manière cruciale et de la concentration de cuivre et de la température de réduction. Au contraire des catalyseurs binaires, la réduction à 220°C ne mène à aucun changement significatif comparée à l'état calciné. A 260°C la réduction de la phase de cuivre l'état métallique se fait, et il a été remarqué que la grandeur des crystallites ou le degré d'ordre du cuivre métallique augmente avec la teneur en cuivre.

Abstract
In situ X-ray absorption spectroscopy (XAS) has been used to elucidate the structure of binary Cu-Zn and ternary Cu-Zn-Al methanol catalysts in the reduced state. The XAS results of the binary catalysts show the features of a metallic Cu phase after reduction at 220°C. The structure of the reduced ternary catalysts is found to depend critically on both the copper concentration and the reduction temperature. In contrast to the binary catalysts, reduction at 220°C does not result in any significant change as compared with the calcined state. At 260°C, reduction of the copper phase to the metallic state is accomplished, and the crystallite size or degree of order of the metallic Cu is found to increase with the copper content.