MAGNETISM AND HYPERFINE INTERACTIONS IN (Np_1-xU_x)₆Fe

Résumé
Des études Mössbauer de la transition à 59,5 keV du ²³⁷Np et de la transition à 14,4 keV du ⁵⁷Fe ainsi que des mesures de susceptibilité magnétique ont été faites sur le système (Np_1-xU_x)₆Fe. La susceptibilité magnétique ainsi que les résultats Mössbauer montrent que les actinides et le fer ne possèdent pas de moment magnétique localisé. Les échantillons ne s'ordonnent pas magnétiquement à aussi basse température que 1,9 K. Le spectre du ⁵⁷Fe comporte un doublet quadrupolaire, eqQ = 16(2) Mc/s et un déplacement isomérique de - 0,29(6) mm/s par rapport au Fe métallique. Les spectres Mössbauer du ²³⁷Np, à toutes les températures et pour toutes les valeurs de x (T < 77 K, x = 0 ; 0,5 ; 0,8 ; 0,9) sont composés de deux sous-spectres purement quadrupolaires non-axiaux et ayant une intensité relative de 2 : 1. Pour le Np₆Fe, eq₁Q = 4450(50) Mc/s, η = 0,46(2) et eq₂Q = 900(100) Mc/s, η = 0,9(1). Ces résultats sont en excellent accord avec la structure cristalline connue (tétragonale 41/mcm) où les ions de Np se trouvent dans deux sites de faible symétrie. Le déplacement isomérique des deux sous-spectres (-16(1) mm/s et -21(2) mm/s par rapport au NpAl₂) correspond au neptunium pentavalent. Les ions Np⁵⁺ ne sont pas des ions Kramers et, puisqu'ils sont situés dans des champs cristallins de faible symétrie, leur manque de magnétisme n'est pas surprenant. D'autre part, pour le fer, ce phénomène est beaucoup moins courant dans les composés intermétalliques.

Abstract
Magnetic susceptibility and Mössbauer studies of the 59.5 keV transition of ²³⁷Np and the 14.4 keV transition of ⁵⁷Fe in (Np_1-xU_x)₆Fe were performed. The susceptibility and the Mössbauer experimental results prove that the actinides and the iron do not carry a localized magnetic moment. The samples do not order magnetically down to 1.9 K. The ⁵⁷Fe spectrum consists of a quadrupole doublet, eqQ = 16(2) Mc/s, and isomer shift - 0.29(6) mm/s, relative to Fe metal. The ²³⁷Np Mössbauer spectra, for all temperatures and x values (T < 77 K, x = 0, 0.5, 0.8, 0.9) are composed of two pure non-axial quadrupole subspectra of relative intensities 2:1. In Np₆Fe, eq₁Q = 4450(50) Mc/s, η = 0.46(2) and eq₂Q = 900(100) Mc/s, η = 0.9(1). These results agree very well with the known crystal structure (tetragonal 41/mcm) which contains Np ions in two low symmetry sites. The isomer shift of the two subspectra (-16(1) mm/s and -21(2) mm/s relative to NpAl₂) corresponds to pentavalent neptunium. Np⁵⁺ are non Kramers ions and since they are located in very low symmetry crystalline fields, their being nonmagnetic is not surprising. On the other hand, the phenomenon that iron in an inter-metallic compound is nonmagnetic is not that common.