STRUCTURE, ENERGY AND ENTROPY OF THE CRYSTAL-MELT INTERFACE COMPUTER SIMULATION

Résumé
Le modèle de Bernal a fourni des informations intéressantes sur la structure et la densité des liquides simples. En l'appliquant au cas de l'interface cristal-liquide J. Zell et B. Mutaftschiev ont mis en évidence un mauvais mouillage du cristal par le liquide. Cela est dû à la solution de continuité à la surface entre structures ordonnée et désordonnée. De plus, le repérage de quelque 3 000 balles de ping-pong pour chaque expérience était extrêmement long et la position de chaque sphère n'était pas connue avec suffisamment de précision pour permettre une étude plus poussée. C'est pourquoi nous avons décidé la construction d'un modèle par ordinateur en utilisant la méthode suivante : de façon à simuler un modèle infini nous commençons avec une face O001 du réseau hexagonal ayant une étendue de 15 x 15 diamètres atomiques et des conditions aux limites périodiques. Sur cette face, les nouveaux atomes sont déposés un à un par une méthode de hasard. La seule condition fixée est que chaque nouvel atome ait au moins 3 premiers voisins parmi les atomes déjà en place. On remarque que l'effet de la surface se fait sentir sur la structure du liquide jusqu'à une distance de 6 diamètres atomiques de celle-ci. Dans cette zone, la densité locale parallèlement à la surface présente des maxima relatifs correspondant à la position des plans réticulaires. Puis on observe une zone de densité constante dans laquelle on peut considérer que le liquide n'est plus influencé par le cristal. Sa densité est de l'ordre de 15 % plus basse que celle du modèle de Bernal, sans doute à cause de la présence de trous non éliminés dans la masse du liquide. Les fonctions de distribution radiales des 2 modèles présentent des pics aux mêmes positions et le premier pic a la même amplitude dans les 2 cas. Nous calculons en ce moment l'énergie libre interfaciale pour notre modèle. L'énergie potentielle est calculée en utilisant un potentiel de paires de type Lennard-Jones. Pour le terme d'entropie, nous utilisons une méthode proposée par Ewing qui ne fait intervenir que la distribution de la densité suivant l'axe des z.

Abstract
The Bernal model has given some very interesting results concerning the structure and density of simple liquids. Its application by J. Zell and B. Mutaftschiev to the case of the crystal-melt interface has shown a bad wetting of the crystal by the melt. This is due to the misfit at the surface, where ordered and disordered structures are in contact. However, the measurement of some 3 000 ping-pong balls for each experiment was extremely long and the positions of the spheres were not known with a precision sufficient to make further investigations. For these reasons, we decided to use a computer generated model, obtained by the following method : we start with a (0001) face of a h. c. p. lattice, with size 15 x 15 atomic diameters, and periodic boundary conditions, in order to simulate an infinite model. On this face, the new atoms are deposited successively, in randomly selected positions. The only condition is that the new atom should have at least three first neighbours among the preceeding ones. The presence of the surface appears to influence the structure of the liquid up to some six atomic distances far from the surface. In this zone, the local density in planes parallel to the surface shows relative maximas, corresponding to the positions of the reticular planes. Then, a zone of constant density takes place, in which the liquid can be considered as free from the influence of the crystal. Its density is about 15 % lower than that of the Bernal model, probably due to the non elimination of holes in the bulk liquid. The peaks in the radial distribution of densities occupie the same positions and the first peak has the same amplitude in the two models. Presently, we are performing a calculation of the interfacial free energy, on Our model. The potential energy is calculated by assuming a Lennard-Jones interatomic potential. For the entropy term, we use a method given by Ewing, which needs the only knowledge of the density distribution along the z-axis.