SPECTRES D'EXCITATION DE LA LUMINESCENCE EXCITONIQUE DU CdS

Résumé
Nous avons étudié comparativement, sur la base de travaux antérieurs de Gross et al. [5], les spectres d'excitation de trois types principaux d'échantillons : «purs», «impurs» et «pollués en surface». Cela nous a permis de distinguer deux canaux principaux de transfert de l'excitation dans le crystal, lorsque l'énergie d'excitation est supérieure au «gap». Le canal principal est la création de paires électron-trou libres qui peuvent, à des degrés divers selon les échantillons, se lier pour former des excitons. Mais la création immédiate d'excitons dans leur bande est également possible, avec participation de phonons optiques longitudinaux (LO). Cette contribution à la luminescence excitonique devient prépondérante lorsque les paires électron-trou ne forment que très peu d'excitons, ce qui est le cas dans les cristaux impurs. Les échantillons pollués en surface forment à cet égard un surprenant cas intermédiaire entre échantillons «purs» et «impurs». Il apparaît alors que les excitons créés avec une énergie cinétique assez grande, en perdent rapidement une quantité égale à un nombre entier de fois celle d'un phonon LO, et que la thermalisation finale ne peut être réalisée, la durée d'interaction avec les phonons acoustiques étant en moyenne plus longue que la durée de vie totale des excitons. Cela donne naissance à des pics très marqués dans les spectres, séparés de l'énergie d'un phonon LO. Un calcul théorique assez simple permet de corroborer ce point de vue en précisant l'intensité relative des pics. On en tire des renseignements sur la nature des mécanismes de perte d'énergie des excitons, leur recombinaison radiative directe ou indirecte et leurs mécanismes de piégeage sur des impuretés. De manière plus globale, cette étude met en relief deux points essentiels : d'une part la validité de la notion de bande d'exciton, même à des énergies cinétiques bien supérieures à l'énergie de liaison ; d'autre part l'opposition fondamentale entre les paires électron-trou où les deux particules gardent un comportement incohérent et les excitons caractérisés par la notion de " souvenir des conditions d'excitation ". Cette notion prend toute son importance dans les expériences d'orientation de spin par pompage optique.

Abstract
On the basis of earlier works by Gross et al., we have studied and compared the excitation spectra of three main types of samples : " pur " " impur " and surface-polluted. This lead us to distinguish two main channels for the transfer of excitation in the crystal, when exciting energy is greater than the gap. The main channel is creation of free electron-hole pairs which may be bound to form excitons. But the straight forward creation of excitons in their band is possible, with longitudinal optical phonon participation. This contribution to the excitonic luminescence becomes the most important when only a few free pairs are bound into excitons, a situation which happens in doped material. From this point of view, the surface-polluted samples form a surprizing intermediate case between pur and doped samples. Then, it comes out that the created excitons lose very quickly a kinetic energy NℏΩ, where ℏΩ is the energy of one LO phonon ; and that the thermalization does not occur, because the total lifetime of excitons is shorter than the interactions time with acoustical phonons. This gives rise to peaks in the spectra, separated by ℏΩ. A rather simple calculation corroborates this point of view and reproduces the correct ratio of the intensities of the peaks. One deduces informations about the mechanisms of energy relaxation, binding on impurities, and radiative recombination of excitons. From a more general point of view, this study points out first the validity of the notion of exciton band, even at kinetic energies much greater than the binding energy ; second, the opposition between electron-hole pairs (where the two particles behave without any coherence) and the excitons, characterized by a " memory of their excitation conditions ". This notion happens to be of most importance in the experiments of spin orientation by optical pumping.