Dynamics of positron-trapping color centers in alkali chloride crystals

Résumé
En utilisant le positon comme sonde microscopique, nous avons mesuré des taux et des énergies d'activation pour la diffusion de centres colorés dans les monocristaux de NaCl, KCl, RbCl et CsCl. Les taux de diffusion des positons sont si grands que les changements, dépendant du temps, dans la probabilité de piégeage des positons sont reliés a la dynamique d'agrégation des défauts, à la dissociation des agrégats, ou à la recombinaison de lacunes et d'ions interstitiels. Les cristaux étaient endommagés par des rayons X de 32 keV maximum (48 Mrad/h à 20 °C jusqu'à une dose totale de 0,75 Grad.) qui provoquent la saturation des centres F (~ 3 x 10¹⁸ cm^-3). Des mesures isothermiques ont été effectuées entre 20 °C et 200 °C dans un appareil de coïncidence de π-radian (PICA) pour enregistrer les deux rayons γ de 0,5 MeV d'annihilation positon-électron qui sont émis par les cristaux. Les données révèlent que le mouvement thermique initial des défauts se poursuit plus rapidement tant le cation augmente, c'est-à-dire à 120 °C à ~ 10³ min. pour NaCl et à ~ 10 min. pour CsCl, ceteris paribus. Nous avons observé le blanchissement des cristaux par des positons aux températures où la couleur est stable thermiquement. Ce fait complique l'identification de centres colorés comme pièges de positions. Les taux de comptage de PICA suivent le rétablissement à la longue des cristaux lorsqu'ils approchent les conditions de pré-irradiation.

Abstract
Using the positron as a microscopic probe, we measured rates and activation energies for the diffusion of color centers in single crystals of NaCl, KCl, RbCl, and CsCl. The diffusion rates of positrons are so large that time-dependent changes in the positron-trapping probability are related to the dynamics of defect aggregation, dissociation from clusters, or vacancy-interstitial recombination. The crystals were damaged to F-center saturation (~ 3 x 10¹⁸ cm^-3 by 32 keV (maximum) X-rays (48 Mrad/h at 20 °C to a total dose of 0.75 Grad.). Isothermal measurements between 20 °C and 200 °C were performed in a π-radian coincidence appartus (PICA) for recording the two 0.5 MeV positron-electron annihilation γ rays emerging from the crystals. The data reveal that the initial thermal defect migration proceeds more quickly for larger cations, e.g., at 120 °C in ~ 10³ min. for NaCl and in ~ 10 min. for CsCl, ceteris paribus. We observed bleaching of the crystals by positrons at temperatures where the color is thermally stable. This fact complicates the identification of color centers as positron traps. The PICA count rates trace the subsequent long-time annealing of the crystals as the crystals approach pre-irradiation conditions.