DIFFUSION OF Th AND U IN THORIUM DIOXIDE

Résumé
La diffusion de U-233 et de Th-228 a été étudiée dans des échantillons monocristallins et polycristallins entre 1 400 et 2 200°C. Dans ce domaine, la diffusion intergranulaire est en majorité dans les échantillons frittés. Dans les monocristaux il faut faire très attention, et les profils de concentration ainsi que la dépendance du temps de pénétration des radio-traceurs doivent être mesurés afin d'éviter des résultats erronés (artefacts dus au relâchement en surface). Il est montré que la plupart des références induisent en erreur car les coefficients de diffusion rapportés sont beaucoup trop grands et les enthalpies d'activation beaucoup trop petites. La véritable énergie d'activation est ƊH ~ 6,5 eV/atome (150 kcal/mole) et les vrais coefficients de diffusion D ~ 10^-18 cm² s^-1 à 1 600 °C.

Abstract
The diffusion of U-233 and Th-228 was studied in ThO₂ single-crystals and sinters between 1400 and 2 200 °C. In this temperature range, grain boundary diffusion dominates in polycrystals. In single crystals, great care has to be taken and both the depth and the time-dependence of tracer penetration should be measured in order to avoid erroneous results (artifacts, as e. g. due to surface relaxation). It is shown that most literature data are misleading since the reported diffusion coefficients are much too high and the activation enthalpies are much too low. The true activation energy is high with ƊH ~ 6.5 eV/atom (150 kcal/mole) and the true diffusion coefficients are low with D ~ 10^-18 cm² s^-1 at 1 600 °C.